Elettrocatalizzatori PGM-free per la riduzione di ossigeno: solfuro di idrogeno come molecola sonda dei siti primari e secondari

I risultati della ricerca pubblicati su ACS Catalysis
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surface of a PGM-free catalyst

Nel campo dei dispositivi di conversione dell'energia, come le celle a combustibile, operanti mediante idrogeno e ossigeno, la catalisi della reazione di riduzione dell'ossigeno (ORR) è di particolare importanza per la futura transizione energetica. Tuttavia, la ORR richiede necessariamente un elettrocatalizzatore per essere sfruttata. Allo stato dell'arte, gli elettrocatalizzatori privi di metalli del gruppo del platino (PGM-free) basati su nanostrutture carboniose, eteroatomi e metalli di transizione coordinati, sono l'alternativa più promettente alle nanoparticelle di platino (Pt/C) supportate da carbonio. I Pt/Cinfatti sono più costosi, anche se più performanti, ma drasticamente inclini alla disattivazione in ambienti di lavoro contaminati. Il confronto dei due materiali è attualmente a livello di messa a punto attraverso dei descrittori dell’attività catalitica, nello specifico la frequenza di turnover e la densità dei siti attivi, con l’intento di capire come migliorare le prestazioni dei PGM-free rispetto ai Pt/C. Al fine di valutare la densità dei siti attivi, è necessario utilizzare molecole sonda in grado di legarsi ai siti attivi. Tuttavia, i PGM-free non possiedono un singolo tipo di sito attivo come nel caso del Pt/C, ma piuttosto una moltitudine di siti primari (contenenti metalli) e secondari (privi di metalli) derivanti dal processo di sintesi (pirolisi), che ne complicano la valutazione della densità dei siti attivi.

Collegando l'elettrochimica con la spettroscopia di fotoemissione a raggi X (XPS) è possibile stabilire una relazione tra prestazioni e chimica di superficie e determinare la densità dei siti attivi. Questo è l’approccio utilizzato dal Dipartimento di Scienze e Tecnologie Chimiche dell'Università di Roma Tor Vergata (Dott. Valerio Ficca, Prof.ssa Barbara Mecheri) in collaborazione con il Dipartimento di Scienza dei Materiali dell'Università di Milano-Bicocca (Dott. Carlo Santoro), Dipartimento di Fisica dell'Università di Roma Tor Vergata (Prof. Fabrizio Arciprete), Dipartimento di Fisica dell'Università La Sapienza di Roma (Prof. Ernesto Placidi), Divisione Electrification and Energy Infrastructures, Oak Ridge National Laboratory (Dr. Alexey Serov), Department of Chemical and Biomolecular Engineering, National Fuel Cell Research Center, University of California Irvine (Prof. Plamen Atanassov).  In particolare, i risultati ottenuti hanno identificato un metodo per valutare l'interazione diretta (attraverso il chemisorbimento) delle molecole sonda sui siti primari e secondari dei PGM-free. La discriminazione di tali interazioni è di fondamentale importanza per una valutazione efficace della densità dei siti attivi, portando inoltre ad una migliore comprensione della natura dei siti attivi stessi. In aggiunta, previa identificazione del fenomeno di interazione, sarà possibile scegliere i contaminanti in grado di interagire selettivamente con i siti attivi di interesse, potenziando la valutazione della densità dei siti attivi.

I risultati della ricerca sono stati  recentemente pubblicati nell’articolo "Exchange Current Density as an Effective Descriptor of Poisoning of Active Sites in Platinum Group Metal-free Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reaction" (DOI: 10.1021/acscatal.2c05222), pubblicato nella rivista  ACS Catalysis (Impact Factor 13.700, Journal Citation Report (Clarivate Analytics, 2021)).